с чего это он грохнется? если это происходит, значит что-то не так. или может значения, добавленные из него грохаются?
procedure TForm1.FormCreate(Sender: TObject);
var
jarr1, jarr2: TJSONArray;
i: Integer;
begin
jarr1 := TJSONObject.ParseJSONValue('[[1,1],[2,2],[3,3]]') as TJSONArray;
jarr2 := TJSONObject.ParseJSONValue('[[4,4],[5,5],[6,6]]') as TJSONArray;
for i := 0 to jarr2.Count - 1 do
jarr1.AddElement(jarr2.Items[i]);
jarr2.Free;
Memo1.Lines.Add(jarr1.ToString);
end;